在非均相催化劑上生成的光生空穴(h+)是一種重要的活性氧化物種，在綠色能源、化學合成和環境技術等領域都有著廣闊的應用。作為光催化活性的核心過程，電子-空穴的分離、轉移和復合往往發生在幾十個飛秒到幾百個皮秒的超小時間尺度上，導致光生電子和空穴的利用率非常低。幾十年來，為了提高光生電子-空穴對的分離效率，人們做出了巨大的努力，例如，在催化劑上構筑缺陷或異質結構等。然而，盡管如此，仍有大部分載流子在參與表面反應之前就被電荷復合過程所消耗。
受傳感領域研究的啟發，我校化學學院歐陽鋼鋒教授團隊提出了一種簡單的策略：利用超氧化物的強吸電子效應，通過捕獲催化劑表面的電子，在其表面產生具有高氧化電位和長壽命的空穴載流子。以過硫酸鹽為模型超氧化物，以缺陷態碳納米管為催化劑，構筑了首個非光介導的高效空穴氧化體系，在水中污染物催化降解方面展現了卓越的性能，催化效率顯著優于光催化技術，這為具有長壽命載流子體系的構筑提供了新的思路。
圖1：傳統光催化過程與非光介導空穴催化過程
通過深入系統的研究發現，碳納米管上缺陷位為催化反應的活性位點，而缺陷位上未配對自旋電子對催化活性則起著關鍵作用。同時，通過理論計算發現，該體系的氧化電勢可以通過在碳納米管上構筑適當類型的缺陷來實現有效調控。此外，還利用缺陷態碳納米管原位制備了濾水膜，實現了真實水體種低濃度污染物的連續快速去除，使得該體系成為了一種理想的水處理系統。
圖2：缺陷態碳納米管的表征與催化性能測試
圖3：連續水處理系統的構筑及水處理效果
研究成果發表在國際知名綜合期刊ACS Central Science上，論文題目為“Unprecedented Nonphotomediated Hole (h+) Oxidation System Constructed from Defective Carbon Nanotubes and Superoxides”。
歐陽鋼鋒團隊王俊慧副研究員為文章的第一作者，歐陽鋼鋒教授為文章的通訊作者。上述研究工作得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和中央高校基本科研專項資金的資助，也得到了中山大學測試中心精準服務的大力支持。
